他的一生，經曆了清朝、民國和中華人民共和國幾個曆史時期，曲折複雜，成就巨大。他一生筆耕不輟，著述等身，著有專著20多部、論文數百篇、詩詞5000首。特別是對邏輯學和柳宗元文章的研究及其《邏輯指要》、《柳文指要》二書，在現代思想文化史上具有顯著地位。

他對邏輯學有獨到見解和深刻造詣。早年在《國風報》發表《論翻譯名義》一文，第一次提出將西方“Logic”直接音譯為“邏輯”，修改了過去譯 為“名學”、“辯學”、“論理學”的概念表達方式，為學術界所接受，開中國邏輯學研究之先河。《邏輯指要》一書“以歐洲邏輯為經，本邦名理為緯”，運用西 方形式邏輯框架，闡述中國古代邏輯思想，駁斥了中國無邏輯的偏見，在中國邏輯學研究上是一件大事。毛澤東讀後動員他修訂再版，並寫了“出版說明”，於 1961年再版發行，並因其學術價值高而收入《邏輯叢書》。

他的《柳文指要》也是在毛澤東鼓勵下寫成的。從1960年開始寫作，成稿上下兩卷100萬字。毛澤東多次與他切磋、審改。兩人都酷愛柳宗元的文 章，共同字斟句酌，傳為柳文研究之佳話。該書在1971年終於問世。毛澤東不同意他書中反映出來的世界觀，而對他歌頌柳宗元“以民為主”的思想和書中學術 見解，給予寬容和支持的態度，使之研習一生，晚年終就的巨著得以在90高齡時出版，足可慰藉了。

從1962年起，毛澤東每年以“還款”名義資助他2000元，直到他逝世為止。因為他是毛澤東的老師、又是毛澤東的嶽父楊昌濟先生的至交，而且 毛澤東早期革命活動得到過他的鼎力幫助，更因為他是中國共產黨人的老朋友，因此，一直受到黨和政府的禮遇和尊重。1958年3月30日，毛澤東曾幽默地 說：“章士釗這位老先生”，“抗戰中一直同我黨保持聯係，建國後同我黨合作，他自己說他‘反動而不反共’”。毛澤東多次與他合影留念。

1973年7月1日在香港病逝，終年92歲。周恩來派了專機在廣州迎接骨灰，在北京參加追悼會時對其親屬說：“行老一生做了許多好事，他是中國共產黨的一位好朋友。毛主席知道行老去世是很難過的，要我轉達慰問。”